Em 2000, Carolina teve muito destaque em Laços de Família, de Manoel Carlos, em que interpretou Camila, personagem envolvida em grandes conflitos e que descobre ter leucemia. Durante a novela, Carolina participou de uma campanha institucional incentivando a doação de medula. Para a campanha, foi usada a cena de grande emoção em que Camila, por estar com queda de cabelo devido ao tratamento de quimioterapia, raspa a cabeça.
Na sexta-feira santa de 2001, Carolina interpretou Maria, na encenação da Via Sacra, em Cabo Frio, contracenando com Eduardo Moscovis, que fez o papel de Jesus. Nesse mesmo ano, atuou no episódio As Proezas do Finado Zacarias, do programa Brava Gente.
Em 2003 interpretou Edwiges em Mulheres Apaixonadas, abordando o tabu da virgindade até depois da adolescência.
Em 2004, ganhou novamente grande destaque na teledramaturgia, protagonizando Senhora do Destino, como Isabel Tedesco/Lindalva.
Fez a novela Cobras & Lagartos, de João Emanuel Carneiro, em 2006 em que interpretou sua primeira vilã, Leona. Em 2007, no Rio de Janeiro, a atriz posou para a Exposição Síntese, do fotógrafo Fernando Torquato com fotos bem ousadas.
Em 2008, Carolina voltou as novelas como Suzana, uma das protagonistas da novela Três Irmãs, de Antônio Calmon. Na novela, a atriz interpretou uma surfista com problemas amorosos e muito frágil emocionalmente, mas com um caráter forte e valores morais nítidos.
Em 2010, interpretou a estudante de jornalismo Diana, na novela Passione.
Em 2011, Carolina substituiu Juliana Paes na novela Fina Estampa onde interpretou Teodora Bastos.
No ano seguinte, depois de cinco anos longe do cinema Carol foi confirmada no longa ''A Pele do Cordeiro''.no mesmo ano ela foi convidada pela autora Gloria Perez para fazer uma participação na novela Salve Jorge, onde ela interpretou Jessica uma jovem vitima do trafico de pessoas.
No final do ano de 2013 Dieckmann voltou as novelas mais rápido do que os fãs esperavam, depois de 19 anos sem fazer novelas no horário das 18h ela integrou o elenco da novela 'Joia Rara' vivendo Iolanda.
